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Dentre suas contribuições teóricas estão a elaboração da ala da teoria da dependência crítica à CEPAL (Comissão de Economia para a América Latina e o Caribe), que ganhou expressão em vários países da América Latina, e a teoria do sistema-mundo. Foi autor de obras que ganharam traduções em diversos idiomas, tais como “Imperialismo e Dependência”, “Globalização: dimensões e alternativas”, e “Do terror à esperança auge e declínio do neoliberalismo”.
Foi um dos fundadores em 1961 da POLOP (Política Operária), onde conheceu Ruy Mauro Marini, com quem estabeleceu um diálogo teórico, e Vânia Bambirra com quem viria a se casar. Lecionou na Universidade de Brasília. Durante a ditadura viveu clandestinamente até ser preso e condenado a 15 anos de cárcere. Quando saiu da cadeia em 1966 se exilou no Chile. Com o golpe militar chileno exilou-se agora no México. Teoricamente nesse momento a leitura da teoria da dependência formulada pela escola sociológica paulista, da qual fazia parte Fernando Henrique ganhava força em detrimento da elaborada pelo grupo de Theotônio dos Santos.
Retornou ao Brasil com o fim da ditadura militar, e foi professor emérito da Universidade Federal Fluminense (UFF), e professor visitante da Universidade do Rio de Janeiro (UERJ). Seguiu sua elaboração teórica em debate com Immanuel Wallerstein,Giovanni Arrighi e Samir Amin.
Em entrevista para a revista Ideias de Esquerda realizada em março de 2017 Theotônio dos Santos afirmou que o desmonte da UERJ tem como motivação acabar com uma universidade que é mais aberta, com cotas para a população negra. Esse projeto de universidade não serve para os que deram o golpe institucional de 2016.
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